港城大团队采用香肠外衣，制备出有强压电性的100nm超薄薄膜，有望用于植入式和可穿戴...
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麻省理工科技评论-港城大团队采用香肠外衣，制备出有强压电性的100nm超薄薄膜，有望用于植入式和可穿戴式电子设备
2021 年 10 月，美国生理学家戴维·朱利叶斯（David Julius）和美国分子生物学家阿尔代姆·帕塔普蒂安（Ardem Patapoutian）获得这一年的诺贝尔生理学或医学奖，他们证实细胞是以“Piezo1 和 Piezo2 蛋白的机电耦合效应”来感知压力，从而破解了人类的痛觉和触觉奥秘。这之后，能够通过压电效应作用于生物组织，且与植入式传感器及能量采集器适配的压电生物材料，获得了研究人员的更多更广泛的关注。
然而，当前多数关于压电生物材料的研究仍处于理论阶段。在实际应用中，存在大规模组装和排列生物分子成本高，且过程复杂、压电畴无序排列，以及自然生物组织缺乏铁电性等诸多问题。
近日，香港城市大学机械工程系副教授杨征保带领团队，基于小肠粘膜下层结构中微弱的范德华相互作用，提出一种范德华剥离（van der Waals Exfoliation，vdWE）工艺，能够制备出厚度为 100nm 的超薄薄膜。此外，该团队在研究中首次通过压电力显微镜定量测出小肠粘膜下层的固有压电效应，并揭示其压电特性来源于胶原纤维。
有审稿人评价道，该研究所提出的简单软材料剥离方法及获得的压电特性相关结果，代表了生物医学应用等许多领域的进步。
相关研究论文以《范德华剥离工艺处理生物压电粘膜下层超薄膜》（vvan der Waals Exfoliation Processed Biopiezoelectric Submucosa Ultrathin Filmsan der Waals Exfoliation Processed Biopiezoelectric Submucosa Ultrathin Films）为题在 Advanced Materials 上发表，香港城市大学在读博士张卓敏和刘世源为共同第一作者，杨征保教授担任通讯作者。
据了解，该团队最初的研究目的是探究生物中自然存在的压电效应及明确如何利用它们。项目开始时，他们先筛选了自然界中可能存在压电性的不同生物材料，接着把小肠粘膜下层确定为研究对象。
该团队介绍道，“小肠粘膜下层是小肠的中间层，可支撑粘膜并将其连接到肌肉层。由于其生物相容性和在跨物种移植中无不良反应，小肠粘膜下层在多用途生物医学应用方面具有巨大潜力，能够作为组织修复和临床前模型中的支架之一。”
有趣的是，据了解，小肠还是人们日常所食各种香肠的外衣材料。
另外，早在上世纪 60 年代，就有科学家发现小肠粘膜下层存在直接压电效应。但因小肠粘膜下层压电性较弱，且由于当时的测量技术局限，其压电系数的定量与压电性的来源一直未能获得证实。
此次，该团队通过对小肠粘膜下层的结构进行全面表征得出，“小肠粘膜下层中富含的胶原蛋白具有从亚纳米级氨基酸到微米级纤维的层次结构。”
接着，研究人员基于小肠粘膜下层中存在的弱范德华力，设计出可制备小肠粘膜下层超薄膜的范德华剥离方法。通过该方法得到的超薄膜含单层或多层胶原纤维网络，厚度是原始小肠粘膜下层薄膜的近 1/800。
此外，该团队采用先进的压电力显微镜设备，对制备出的超薄膜和原始小肠粘膜下层薄膜作了定量研究和对比。他们发现，“该超薄膜的面外振幅图像并未表现出明显的压电响应，面内振幅图像则显示与胶原纤维相同的压电畴。”而原始小肠粘膜下层薄膜的面内信号和面外信号都没有表现出明显的压电性，但这其实还受到了薄膜厚度和显微镜分辨率的限制，所以并不能由此判得小肠粘膜下层是非压电的。
接着，研究人员对不同厚度小肠粘膜下层薄膜的压电性能差异进行了研究。他们得出，在达到饱和水平之前，厚度越小的小肠粘膜下层薄膜，压电性越强。而且，相比之下，小肠粘膜下层超薄膜的压电性比原始薄膜强 20 多倍，这也证明其范德华剥离技术的有效性。
这些数据引发了该团队的疑问，小肠粘膜下层超薄膜面外以及原始小肠粘膜下层薄，不表现压电响应的原因究竟是什么？
为破解这些问题，研究人员对小肠粘膜下层的极化方向做了进一步研究，并得出结论，“在垂直于薄膜表面的电场作用下，小肠粘膜下层的压电响应平行于胶原纤维的纵轴。极性方向平行于原纤维轴，也就是说，小肠粘膜下层的压电系数 d11=d22 确实为 0，且至少有一个剪切系数不为 0。”
对此，该团队解释道，“小肠粘膜下层由于其平面内极化方向和层状反平行压电畴，很难在较厚的宏观尺度表现出压电性。而我们制备超薄膜的范德华剥离工艺克服了这种压电性抵消问题，并使压电生物组织的应用成为可能。”
据了解，该团队一直以来都专攻于压电领域的各项科学问题，尤其是人工合成无机压电陶瓷和有机压电聚合物，但还未涉入过生物材料的研究，此次是他们第一次在该方向做相关工作。
杨征保谈到，压电效应似乎已存在数百万年，近年来也有无数的科学家们致力于开发出令人满意的压电合成材料。其实，他们也很早就发现了生物材料各种独特的电学特性，并在软骨和木质素方面进行了一些探索，但是之前一直没有做出任何突破。直到团队中的张卓敏注意到小肠粘膜下层这一理想柔性电子材料，再加上香港城市大学这时购入的先进压电力显微镜设备，他们才成功做出此次研究。
关于该成果的应用，他介绍道，其提出的范德华剥离既简单又环保，不仅顺应当下的电子设备小型化趋势，而且能够广泛在各类结构为范德华层状的生物软组织材料中应用。此外，他们在该研究中制备出的小肠粘膜下层薄膜具有良好的生物相容性、可拉伸性及压电性，有望成为植入式和可穿戴式电子设备的理想材料选择之一。
下一步，该团队计划继续进行生物压电方面的研究工作，特别是在蛋白质、多肽的不同加工、组装和极化方面；同时，他们将基于所提出的生物压电材料，开发各种具备生物兼容性的传感器和能量采集器。
-End-
1. Zhengbao Yang et al. van der Waals Exfoliation Processed Biopiezoelectric Submucosa Ultrathin Films. Advanced Materials.（2022）https://doi.org/10.1002/adma.202200864
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